Unele dintre cele mai memorabile roluri ale sale în filme includ cavalerul Antonius Block în „Culoarea din cer” (The Seventh Seal) de Ingmar Bergman (primul dintre cele unsprezece filme ale sale cu Bergman și filmul care include celebra scenă a carierei sale, în care joacă șah cu Moartea), Isus în „Cea mai mare poveste spusă vreodată” (The Greatest Story Ever Told) de George Stevens, Părintele Merrin în „Exorcistul” (The Exorcist) de Friedkin, Joubert, asasinul din „Trei zile cu Condor” (Three Days of the Condor), și Ming Cel Nemilos în versiunea din 1980 a „Flash Gordon”.
A fost nominalizat de două ori la Premiul Academiei - Cel mai bun actor în rol principal pentru „Pelle Cuceritorul” (Pelle the Conqueror) (1988) și Cel mai bun actor în rol secundar pentru „Extrem de tare și incredibil de aproape” (Extremely Loud and Incredibly Close) (2011).