Walter și-a început cariera în 1974 și a debutat pe Broadway în 1983. Pentru munca sa în diverse producții ale Royal Shakespeare Company, inclusiv Noaptea de 12 (1987–88) și Cele Trei Surori (1988), a câștigat premiul Olivier pentru Cea Mai Bună Actriță într-o Revitalizare în 1988. Alte lucrări notabile pentru RSC includ roluri principale în Macbeth (1999) și Antoniu și Cleopatra (2006). A câștigat premiul Evening Standard pentru Cea Mai Bună Actriță pentru rolul său ca Elizabeth I în revitalizarea din Londra din 2005 a lui Mary Stuart și a primit o nominalizare la premiul Tony pentru Cea Mai Bună Actriță într-o Piesă când a reluat rolul pe Broadway în 2009. A reluat rolurile lui Brutus în Iulius Cezar (2012) și rolul titular în Henric al IV-lea (2014), precum și a jucat rolul lui Prospero în Furtuna, ca parte a unei trilogii Shakespeare exclusiv feminine în 2016.
Aparițiile sale în filme includ Rațiune și simțire (1995), Guvernanta (1998), Vila trandafirilor (2002), Răscumpărarea (2007), Tânăra Victoria (2009), O afacere regală (2012), Star Wars: Trezirea Forței (2015), Negare (2016), Sensul unui sfârșit (2017), Rocketman (2019) și Ultimul duel al lui Ridley Scott (2021). Pe televizor, a jucat rolul lui Natalie Chandler în seria de dramă ITV Lege și Ordine: UK (2009–14), în patru episoade din Downton Abbey (2013–15), în miniseria London Spy (2015), ca Clementine Churchill în The Crown (2016), în Patrick Melrose (2018) și în al treilea sezon din Killing Eve (2020). Este de trei ori nominalizată la premiul Primetime Emmy; două pentru Cea Mai Bună Actriță Invitată într-o Serie Dramatică pentru Succession (201